Umweltfreundliche Füllmaterialien auf Basis von Phosphogipspulver mit Asche aus der Verbrennung fester Siedlungsabfälle

May 26, 2023

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 478 (2023) Diesen Artikel zitieren

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In diesem Artikel wird ein neues Baufüllmaterial (NBFM) unter Verwendung von Phosphogips und Flugasche aus der Verbrennung fester Siedlungsabfälle (MSWI) hergestellt. Die Auswirkungen der MSWI-Flugaschedosierung und der Vorbehandlung der MSWI-Flugaschewasserwäsche auf die mechanischen Eigenschaften, die Abbindezeit, die Metallauslaugung, die Hydratationsprodukte und die Mikrostruktur von NBFM werden durch eine Reihe experimenteller Studien analysiert. Die Ergebnisse zeigen, dass die mechanischen Eigenschaften, die Abbindezeit und die Dichte der Mikroschnittstelle von NBFM optimal sind, wenn die MSWI-Flugasche-Dosierung 3 % beträgt. Die mechanischen Eigenschaften von NBFM steigen und die Kondensationszeit und die Auslaugungskonzentration von Schwermetallen sinken nach dem Waschen der MSWI-Flugasche. Mit zunehmender Aushärtezeit nimmt die Metallelementauswaschung von NBFM ab, und wenn die Aushärtezeit 7 Tage beträgt, entspricht die Verfestigungswirkung von NBFM auf die meisten Metallelemente dem Standard des chinesischen Codes (GB5085.3-2007). Die Eignung von MSWI-Flugasche und Phosphogips als Füllmaterialien für die Gebäudetechnik wird überprüft und die Änderung der makroskopischen Eigenschaften von NBFM wird ebenfalls erläutert.

Phosphogips ist eines der industriellen Nebenprodukte der Nassverfahrensproduktion von Phosphorsäure. Bei der Herstellung einer Tonne Phosphorsäure können 4 bis 5 Tonnen Phosphogips entstehen. Die jährliche Produktion von Phosphogips aus der Phosphordüngemittelindustrie beträgt weltweit etwa 300 Millionen Tonnen1. Eine Menge gehorteter Phosphogips belegt nicht nur Land und verschmutzt die Umwelt, sondern die Schwermetalle im Phosphogips gelangen auch mit dem Regenwasser in das Grundwasser, was zu einer Verschmutzung der Wasserressourcen führt. Daher hat die effektive Nutzung von Phosphogips große Aufmerksamkeit erhalten2,3,4,5.

Die relevanten experimentellen Studien6,7,8 haben gezeigt, dass der Phosphogips selbstverfestigende Eigenschaften hatte. Die Verwendung von Phosphogips für Füllmaterialien ist machbar und hat einen hohen Wert für die Erhaltung natürlicher Ressourcen, den Umweltschutz und die wirtschaftliche Entwicklung9,10,11. Um die Anwendung von Phosphogips-Füllmaterialien (PFM) in der Gebäudetechnik zu verbessern, haben sich einige Wissenschaftler auf das physikalische Verhalten des PFM konzentriert. Gu12 führte ein Experiment durch, um den Einfluss von Phosphogips auf PFM zu untersuchen. Die Ergebnisse zeigten, dass mit zunehmendem Phosphogipsgehalt die Fließfähigkeit des PFM zunimmt und die Abbindezeit zunimmt. Mashifana13 analysierte den Einfluss der Aushärtungsmethode und des Phosphogipsgehalts auf PFM. Die Ergebnisse zeigen, dass die Aushärtung bei hoher Temperatur die Festigkeit von PFM verbessern kann, und die Festigkeit von PFM ist am höchsten, wenn der Phosphogipsgehalt 30 % beträgt. Jiang14 verwendete Phosphogips als Bindemittel zur Herstellung von PFM. Die Ergebnisse zeigen, dass die Druckfestigkeit und Biegefestigkeit von PFM nach 2 Stunden 3,2 MPa bzw. 1,6 MPa betrugen, was dem Festigkeitsstandard des chinesischen Codes entsprechen kann. Chen15 verwendete Phosphogips als Basismaterial zur Herstellung von PFM. Der Einfluss von Zement, Quarzsandpulver und Branntkalk auf die PFM-Festigkeit wurde analysiert. Die Ergebnisse zeigten, dass unter der Aktivierung von Portlandzement, Mikrosilikapulver und Branntkalk die Festigkeit von PFM im späteren Stadium zunimmt und die Festigkeit von PFM nach 28 Tagen 20 MPa betrug.

Die Asche aus der Verbrennung fester Siedlungsabfälle (MSWI) ist ein gefährlicher Abfall16,17,18,19, mit der schnellen Anwendung der Müllverbrennungstechnologie nimmt die Einleitung von MSWI-Asche schnell zu, aber die Sicherheit der Deponie für MSWI-Asche reicht nicht aus. Nach dem Verlust der Regulierungskontrolle würde ein großer Teil der Verbrennung von MSWI-Asche direkt in die Umwelt den Boden und das Grundwasser verunreinigen und ein enormes Verschmutzungsrisiko für die Umwelt mit sich bringen. MSWI-Asche einschließlich Bodenasche und Flugasche. Der Einsatz von Bodenasche hat große wirtschaftliche und ökologische Vorteile. Daher hat Dou20 die Eigenschaften, Behandlungsmethoden und den Anwendungsstatus von MSWI-Bodenasche experimentell analysiert. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass MSWI-Bodenasche als Zuschlagstoff geringer Festigkeit großes Potenzial hat. Davinder21 hat die Wirkung von Zement und Fasern auf das Verdichtungs- und Festigkeitsverhalten von MSWI-Bodenasche diskutiert. Die Ergebnisse zeigen, dass das maximale Trockengewicht der Schlacke sinkt und der optimale Feuchtigkeitsgehalt durch die Zugabe von Zement und Fasern steigt. Darüber hinaus kann die Zugabe von Fibrin die Härte der Schlacke aus Siedlungsabfällen verringern. Jing22 untersuchte den Einfluss der mechanischen Aktivierung auf die Eigenschaften von MSWI-Bodenasche-Zementpaste. Die Ergebnisse zeigen, dass die mechanische Aktivierung die Druckfestigkeit der MSWI-Bodenasche-Zement-Paste deutlich erhöhte, die bei einer Mahldauer von 30 Minuten um 14 % zunahm. Laura23 nutzte eine fortschrittliche Trockenrückgewinnungsmethode, um Nichteisen- und Eisenmetalle aus Siedlungsabfallasche zu trennen und Zuschlagstoffe mit unterschiedlichen Partikelgrößen herzustellen, was für das Recycling von Siedlungsabfallasche von Bedeutung ist. Pravez24 verwendet für die Herstellung von Ziegeln Schlacke und Zement aus der Verbrennung fester Siedlungsabfälle. Die Ergebnisse zeigten, dass die Kriterien für die Mindestwasseraufnahme und die Mindestdruckfestigkeit von Ziegeln auch dann erfüllt sind, wenn der Zement 6 % der Hausasche aus Hausmüllabfällen ersetzt.

Mittlerweile haben einschlägige Wissenschaftler die Flugasche von Siedlungsabfällen untersucht25,26,27,28 und die Ergebnisse zeigen, dass Flugasche und Zement von Siedlungsabfällen ähnliche chemische Zusammensetzungen haben und als Beimischungen in Geliersystemen verwendet werden können. Derzeit liegt die Hauptursache für die Einschränkung der Ressourcennutzung von Flugasche aus Siedlungsabfällen jedoch darin, dass die Schwermetalle und Dioxine in der Flugasche aus Siedlungsabfällen die Umwelt stark belasten29,30,31. Ob die Selbstverfestigungsfähigkeit von Phosphogips und die teilweise Hydratationsaktivität von MSWI-Flugasche genutzt werden können, um die Schwermetalle und Dioxine im Kolloid einzukapseln und so neue Füllmaterialien für die Gebäudetechnik herzustellen. Dies ist der Schwerpunkt dieses Artikels und eine neue Methode zur Nutzung von Phosphogips- und MSWI-Flugascheressourcen für die gemeinsame Verarbeitung.

Überprüfung der Machbarkeit der Herstellung neuer Baufüllmaterialien (NBFM) mit Phosphogips und MSWI-Flugasche. In dieser Arbeit wurde eine Reihe experimenteller Studien zu NBFM und dem Einfluss der MVA-Flugaschedosierung, der Vorbehandlung der MVA-Flugaschewäsche und anderer Faktoren auf die mechanischen Eigenschaften, die Abbindezeit, die Auslaugung von Schwermetallen, die Hydratationsprodukte und das mikroskopische Erscheinungsbild von NBFM durchgeführt Wurden analysiert. Darüber hinaus wurde der Zusammenhang zwischen dem mikroskopischen Erscheinungsbild und den makroskopischen Eigenschaften von NBFM festgestellt.

Die verwendeten Materialien sind Phosphogips, MSWI-Flugasche, Natriumsulfatlösung, Glasfaser und Wasser. Der Phosphogips stammt von Guizhou Yitian New Technology Co; Die MSWI-Flugasche aus dem Müllverbrennungskraftwerk Nanjing. Tabelle 1 zeigt die Schwermetallkonzentrationen von MSWI-Flugasche- und Phosphogipsproben. Tabelle 2 zeigt die physikalischen Kennwerte von Phosphogips, die gemäß den „Geotechnischen Prüfvorschriften“32 ermittelt wurden. Die chemische Zusammensetzung von Phosphogips wurde durch Röntgenfluoreszenzspektrometrie analysiert, wie in Tabelle 3 gezeigt. XRD-Muster von Phosphogips sind in Abb. 1 dargestellt. Wie aus Abb. 1 ersichtlich ist, besteht Phosphogips hauptsächlich aus Dihydrit und Hemihydrit. Die chemische Zusammensetzung der Flugasche aus der Müllverbrennung aus Siedlungsabfällen ist in Tabelle 4 dargestellt. Die Länge der Glasfaser beträgt 1–2 cm, die Dichte beträgt 2,6 g/cm und die Bruchdehnung beträgt 3,4 %. Die Natriumsulfatlösung wurde mit analysenreinem, wasserfreiem Natriumsulfat und Leitungswasser hergestellt.

Physikalische Phasenzusammensetzung von Phosphogips.

Tabelle 2 zeigt, dass Phosphogips eine große Porosität und einen hohen Gehalt an freiem Wasser aufweist. Daher kann Phosphogips beim Austausch in halbhydrierten Gips umgewandelt werden.

Tabelle 3 zeigt, dass Phosphogips hauptsächlich aus C, S, O und anderen Oxiden besteht, wobei der Gehalt an Wirkstoffen wie CaO und SiO2 bis zu 33 % beträgt. Siehe chinesische Spezifikation (GB/T 9776-2008)33, Phosphogips hat die Eigenschaft der selbstzementierenden Aushärtung.

Basierend auf den chinesischen Normen (HJ/1134-2020)34 und Tabelle 4. MSWI-Flugasche ist das Produkt des bei hoher Temperatur gebildeten CaO-SiO2-Al2O3-Systems, das einen gewissen Puzzolascheeffekt hat und als Beimischung zu Phosphogips hinzugefügt werden kann.

Die experimentellen Verfahren bestehen hauptsächlich aus drei Schritten: Waschbehandlung der MSWI-Flugasche, Mischdesign und Produktionsprozess. Die detaillierten Vorgehensweisen dieser drei Schritte sind unten aufgeführt.

Die MSWI-Flugasche wurde durch Waschen mit Wasser vorbehandelt. Vergleich der Auswirkungen von gewaschener und ungewaschener MSWI-Flugasche auf die mechanischen Eigenschaften, die Abbindezeit, die Menge der ausgelaugten Schwermetalle und die Mikrostruktur von NBFM. Die Hauptverfahren sind wie folgt: Zuerst werden MSWI-Flugasche und reines Wasser in einem Fest-Flüssigkeits-Verhältnis von 1:835,36 gemischt und dann auf den rotierenden TCLP-Oszillator gegeben, um 30 Minuten lang mit einer Frequenz von 30 U/min zu oszillieren min37,38. Nach der Schwingung steht er 12 h lang. Schließlich wurde die Oberflächenfeuchtigkeit entfernt und die untere MSWI-Flugasche für 24 Stunden in eine 105 °C-Trockenbox gegeben, um die MSWI-Flugaschepartikel zu erhalten.

Einige Experimente und theoretische Studien werden verwendet39,40,41. Das Mischungsverhältnis von NBFM wird bestimmt: Das Verhältnis von Wasser zu Bindemittel beträgt 0,39, wobei das Bindemittel Phosphogips und MSWI-Flugasche ist, die Dosierung von Glasfasern und Natriumsulfatlösung betrug 0,3 % bzw. 2,5 % des Bindemittelmaterials . Das Mischdesign des Bindemittelmaterials ist in Tabelle 5 dargestellt.

Wiegen Sie zunächst das Material entsprechend der Mischkonstruktion ab, gießen Sie das Material in das Rührwerk und rühren Sie es 30–50 s lang mit Wasser um, um eine gleichmäßige Füllschlämme zu erhalten. Die vorbereitete Paddelaufschlämmung wurde dann in die Standard-Dreifachform von 40 mm × 40 mm × 160 mm gegeben und auf natürliche Weise absinken gelassen. Nach der anfänglichen Koagulation der Aufschlämmung wurde die Oberfläche der Aufschlämmung flach abgekratzt und 24 Stunden lang bei Raumtemperatur ausgehärtet. Schließlich wurde das geformte NBFM aus der Form genommen und für 1 Tag, 3 Tage und 7 Tage in den Aushärtungsraum gebracht. Das Bildungsdiagramm von NBFM bei verschiedenen Wartungsaltern ist in Abb. 2 dargestellt.

NBFM-Exemplare im 1., 3. und 7. Wartungsalter.

Mechanische Eigenschaften gemessen anhand der Coupon-Tests gemäß dem chinesischen Code „Bestimmung der mechanischen Eigenschaften von Baugips“42 (GB/T17669.3-1999). Das für den Test verwendete Gerät war ein Zementdruckmessgerät DP-300C. Die Größe der Probe beträgt 40 × 40 × 160 mm in Prismenform, der Stützabstand der Prüfvorrichtung beträgt 100 mm und die Belastungsgeschwindigkeit beträgt 0,03–0,06 MPa/s. Die Biegefestigkeit der Probe wird nach Gl. berechnet. (1)42. Der Block mit fertiger Biegefestigkeit wird auf Druckfestigkeit geprüft. Die gebrochene Probe wurde in eine quadratische Klemme von 40 × 40 mm gelegt und entsprechend der oben genannten Belastungsgeschwindigkeit getestet. Die Druckfestigkeit der Probe wird nach Gl. berechnet. (2)42.

wobei \(f_{{{\text{cf}}}}\) die Biegefestigkeit (MPa) der Probe ist, \(F\) die Bruchlast (N) der Probe ist, \(M\) ist das Biegemoment (\(N \cdot {\text{m}}\)) der Probe beim Bruch und \(b\) ist die Seitenlänge (mm) des quadratischen Querschnitts der Probe.

Dabei ist \(f_{{{\text{cu}}}}\) die Druckfestigkeit (MPa) der Probe und \(S\) die Auflagefläche (mm2) der Probe.

Die Abbindezeit wurde gemäß GB/T17669.4-1999 „Bestimmung der physikalischen Eigenschaften von Baugips/Netzschlamm“43 ermittelt. Der konkrete Testablauf ist wie folgt: Zunächst wird eine gleichmäßige Füllmasse entsprechend dem Produktionsprozess erhalten. Anschließend wird die Aufschlämmung in die Ringdüse gegossen und die Bodenplatte der Vorrichtung angehoben, so dass die Aufschlämmung bündig mit dem oberen Ende der Ringdüse abschließt. Platzieren Sie die mit Gülle gefüllte Ringform unter der Stahlnadel des Konsistenzmessers, bringen Sie die Spitze in Kontakt mit der Oberfläche der Gülle und lösen Sie dann schnell die Befestigungsschraube an der Stange, damit die Nadel frei in die Gülle eindringen kann. Ab Beginn des Materialkontakts mit Wasser die Zeit, in der die Stahlnadel die Bodenplatte zum ersten Mal nicht berühren kann, also die anfängliche Abbindezeit der Probe. Die endgültige Abbindezeit der Probe ist die Zeit vom Kontakt zwischen Material und Wasser bis zum ersten Eintauchen der Stahlnadel in die Aufschlämmung mit einer Tiefe von nicht mehr als 1 mm.

Die Auslaugung von Schwermetallen erfolgte nach der Schwefelsäuremethode im Leaching Toxicity Identification of Hazardous Waste Identification Standard (EPA SW-846 Test Method 131144, GB/T5085.3-2007)45. Der konkrete Prüfvorgang läuft wie folgt ab: Zunächst wird die Probe gebrochen und auf 5 mm fein gemahlen. Anschließend wurden konzentrierte Schwefelsäure und konzentrierte Salpetersäure im Massenverhältnis 2:1 mit Wasser vermischt, um einen Extrakt mit einem pH-Wert von etwa 3,2 herzustellen. Dann wurden die Probe und das Extraktionsmittel in der Extraktionsflasche mit einem Verhältnis von Flüssigkeit zu Feststoff von 10 L:1 kg gemischt. Danach wurde die Extraktionsflasche fest verschlossen und für 18 Stunden in ein horizontales Oszillationsgerät mit einer Geschwindigkeit von 30 U/min und einem Neigungswinkel von 23° gestellt. Schließlich wurde die Auslaugungslösung gesammelt und in das Massenspektrometer mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICM-MS, Agilent 7500CX) gegeben, um die Dosierung von Schwermetallen zu bestimmen.

Für den Test wurden ein XRD-Gerät (D8ADVANCE) und Pulverproben verwendet. Der Scanwinkel wurde auf 5°–90° und die Scangeschwindigkeit auf 10°/min eingestellt. Der spezifische Herstellungsprozess der Probe ist wie folgt: Zunächst wird das Material entsprechend den Schritten hergestellt und geformt und innerhalb von 7 Tagen ausgehärtet. Anschließend wurden mit einer Schneidemaschine quadratische Proben mit einem Radius von 0,5 cm geschnitten und mit wasserfreiem Alkohol gereinigt. Nach dem Trocknen wurden die Proben mit Achatmörser zu Pulver gemahlen. Geben Sie abschließend die Pulverprobe zur Analyse in das Gerät.

In diesem Experiment wurde ein SEM-Gerät (JSM-6490LV) verwendet. Das Beobachtungsmultiplikator betrug das 1000-fache. Der spezifische Herstellungsprozess der Probe ist wie folgt: Zunächst wird das Material gemäß den Schritten hergestellt und geformt und bis zu 7 Tagen ausgehärtet. Anschließend wurde eine Probe mit einem Durchmesser von höchstens 15 mm und einer Dicke von höchstens 5 mm mit einer Schneidemaschine entnommen und mit wasserfreiem Alkohol gereinigt. Danach wurde die Probe in eine Trockenbox bei 95 °C gegeben und vakuumgetrocknet, um die Hydratationsreaktion zu unterbrechen. Vor der Beobachtung muss die Probe mit Gold, Kohlenstoff, Platin und anderen Beschichtungsmaterialien mit einer Dicke von etwa 10–30 nm plattiert werden. Nach der Beschichtung kann es zur Beobachtung und Analyse auf den Probentisch gelegt werden.

Die mechanischen Eigenschaften und die Abbindezeit von NBFM sind die grundlegenden Leistungsindikatoren, die sich auf den Bau von Gebäuden auswirken. Die Auswirkungen der Dosierung von MSWI-Flugasche und der Vorbehandlung mit Wasserwäsche auf die mechanischen Eigenschaften und die Abbindezeit von NBFM werden jeweils diskutiert. In Abb. 3 steht \(\mu\) für die MSWI-Flugaschedosierung von NBFM. \(1{\text{d}}\),\(3{\text{d}}\),\(7{\text{d}}\) repräsentieren das Erhaltungsalter von 1 Tag, 3 Tagen und 7 Tage bzw. \(f_{{{\text{cu}}}}\) und \(f_{{{\text{cf}}}}\) stellen die Druckfestigkeit bzw. Biegefestigkeit von NBFM dar; \({\text{WP}}\) in Abb. 4 steht für das Waschen von MSWI-Flugasche, während \({\text{N}} - {\text{WP}}\) für das Waschen von MSWI-Flugasche steht . \({\text{IS}}\) stellt die anfängliche Erstarrungszeit und \({\text{FS}}\) die endgültige Erstarrungszeit in den Abbildungen dar. 5 und 6.

Einfluss der Dosierung von MSWI-Flugasche auf die mechanischen Eigenschaften von NBFM.

Einfluss der Vorbehandlung der MVA-Flugaschewäsche auf die mechanischen Eigenschaften von NBFM.

Einfluss der MVA-Flugaschedosierung auf die Abbindezeit von NBFM.

Einfluss der Vorbehandlung mit Wasserwäsche auf die Kondensationszeit von NBFM.

Der Einfluss der MSWI-Flugaschedosierung auf die mechanischen Eigenschaften von NBFM ist in Abb. 3 dargestellt. Die Druckfestigkeit und Biegefestigkeit des NBFM nehmen zunächst zu und nehmen dann mit zunehmender MSWI-Flugaschedosierung ab. Wenn die MSWI-Flugasche-Dosierung 3 % beträgt, weist das NBFM die besten mechanischen Eigenschaften auf und die Druckfestigkeit und Biegefestigkeit betragen 4,42 MPa bzw. 1,9 MPa. Dies liegt vor allem daran, dass bei einer Dosierung der MSWI-Flugasche von 3 % die feinen Partikel in der MSWI-Flugasche den Kristallisationskeimpunkt für die Hydratationsprodukte im NBFM bilden können, wodurch die Bildung von Hydratationsprodukten gefördert wird, was zu Druckfestigkeit und Biegefestigkeit führt Stärke des NBFM scheint ein steigender Trend zu sein. Mit zunehmender Dosierung von MSWI-Flugasche nehmen jedoch lose und poröse Staubpartikel im NBFM zu, was den Wasserverbrauch für die Reaktion auf Phosphogipsbasis verringert und die Bildung von Kristallen auf Phosphogipsbasis hemmt46. Darüber hinaus enthält das NBFM mit der Erhöhung der MVA-Flugaschedosierung immer mehr organische Komponenten wie Chlorid und Sulfid, was zu einer allmählichen Zerstörung der Struktur der Hydratationsprodukte im NBFM führt47. Daher wird die Stärke des NBFM deutlich reduziert.

Abbildung 4 zeigt den Einfluss der Vorbehandlung der MVA-Flugaschewäsche auf die mechanischen Eigenschaften von NBFM. Im Vergleich zu ungewaschener MSWI-Flugasche kann die mit Wasser gewaschene MSWI-Flugasche die mechanischen Eigenschaften des NBFM deutlich verbessern. Dies ist hauptsächlich darauf zurückzuführen, dass sich wasserlösliche Komponenten in der Zusammensetzung der MSWI-Flugasche wie Na, K, Cl und Ca auf der Oberfläche der MSWI-Flugaschepartikel ablagern und nach ausreichender Wasserwäsche leicht entfernt werden können, sowie Si- und Al-Komponenten in der MSWI-Flugasche Flugaschepartikel in der Mitte der Matrix und weniger periphere Komponenten führen dazu, dass die Kernkomponenten der freiliegenden Oberfläche erhöht werden, was zu einer Erhöhung der Blockaktivität der Bindemittelzusammensetzung und einer Verbesserung des Hydratationsgrads führt48. Daher erhöhen sich die mechanischen Eigenschaften des NBFM.

Der Einfluss der MSWI-Flugaschedosierung auf die Abbindezeit von NBFM ist in Abb. 5 dargestellt. Mit zunehmender MSWI-Flugaschedosierung zeigen die anfängliche Abbindezeit und die endgültige Abbindezeit des NBFM einen Entwicklungstrend, der zunächst abnimmt und dann zunimmt . Dies liegt hauptsächlich daran, dass der kleine Radius von Cl−-Ionen in MSWI-Flugasche die Einkapselung von Hydratationsprodukten durchdringen kann, was zur umgekehrten Diffusion von OH−-Ionen in NBFM führt und die Ca(OH)2-Ausfällung beschleunigt. Daher wird die Hydratationsreaktion im frühen Stadium des NBFM verstärkt und die Kondensationszeit verkürzt. Mit zunehmender Dosierung von MSWI-Flugasche nehmen jedoch Zn, Pb, Cu, Cr und andere Schwermetallelemente im NBFM weiter zu, und das Schwermetall hemmt die Kondensation und Aushärtung des NBFM48, was zu einem allmählichen Anstieg führt Kondensationszeit des NBFM.

Abbildung 6 zeigt den Einfluss der Waschvorbehandlung von MSWI-Flugasche auf die Kondensationszeit des NBFM. Die anfängliche und endgültige Koagulationszeit des NBFM nach der Wasch-Vorbehandlung von MSWI-Flugasche wird verkürzt. Der Hauptgrund dafür ist, dass der Gehalt an aktiven Komponenten wie CaO, Al2O3, SiO2 in der MSWI-Flugasche nach dem Waschen zunimmt49, was zu einem schnelleren Prozess der Hydratationsreaktion im NBFM führt. Daher verringerte sich die anfängliche und endgültige Koagulationszeit des NBFM mit der Waschvorbehandlung erheblich.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass bei einer MSWI-Flugaschedosis von 3 % die Festigkeit und Abbindezeit des NBFM den Standards für Baugips der Güteklasse 2.0 im chinesischen Code (GB/T9776-2008)50 entsprechen. Die grundlegenden physikalischen Eigenschaften des NBFM werden nach dem Waschen der MSWI-Flugasche mit Wasser deutlich verbessert. Daher ist es möglich, das NBFM nach der Vorbehandlung mit Wasserwäsche auf die Gebäudetechnik mit höherer Qualität anzuwenden.

In dieser Arbeit wurde gezeigt, dass die grundlegenden physikalischen Eigenschaften des NBFM den Standards für die Verwendung als Füllmaterialien entsprechen. Ob Phosphogips jedoch Schwermetalle in Flugasche aus Siedlungsabfällen verfestigen kann, muss hinsichtlich seiner Schwermetallauslaugungseigenschaften analysiert und bewertet werden. Basierend auf Experimenten zu mechanischen Eigenschaften und der Zeit des Koagulationsexperiments führte diese Forschung daher Schwermetallauslaugungsexperimente an S2- und S6-Proben durch und analysierte den Einfluss des Aushärtealters und der Vorbehandlung der MSWI-Flugaschewäsche auf die Metallauslaugungskonzentration von NBFM.

Die Änderung der Schwermetallauswaschungsmenge im NBFM während der Aushärtungszeit (Tag) ist in Abb. 7 dargestellt. Das Änderungsmuster des Aushärtungszeitalters in Abb. 7 ist S3. Mit zunehmendem Reifealter nimmt die Auswaschungszahl der Schwermetalle im NBFM allmählich ab. Wenn das Aushärtealter 7 Tage beträgt, ist die Auslaugungskonzentration der meisten Schwermetalle im NBFM relativ niedrig und nur die Konzentration von Cr und Pb ist höher als der Standardwert des chinesischen Codes (GB5085.3-2007)45. Dies ist vor allem darauf zurückzuführen, dass die Schwermetalle in der MVA-Flugasche mit zunehmendem Härtungsalter mit den Hydratationsprodukten im NBFM durch Adsorption, Ionenaustausch, chemische Reaktion, Oberflächenkomplexierung und auf andere Weise reagieren und ständig Hydroxide und Komplexe bilden, die zurückbleiben auf der Kristalloberfläche. Daher nimmt die Menge der Metallauswaschung im NBFM kontinuierlich ab. Phosphogips hat eine gute Härtungswirkung auf die meisten Metallelemente in Flugasche aus Siedlungsabfällen und hat eine gewisse Verfestigungswirkung auf Schwermetalle in Flugasche aus Siedlungsabfällen. Diese Methode könnte eine neue Möglichkeit zur Behandlung von Phosphogips und MSWI-Flugasche aus der MSW-Verbrennung sein. Allerdings ist die Konzentration der Cr- und Pb-Metalle relativ hoch, obwohl die Auslaugungskonzentration zurückgegangen ist, erfüllt sie immer noch nicht die Anforderungen des Codes und es sind weitere Untersuchungen erforderlich, um die Konzentration von Cr und Pb zu reduzieren.

Einfluss des Reifealters auf die Auslaugung von Schwermetallen aus NBFM.

Abbildung 8 zeigt den Einfluss der Waschvorbehandlung auf die Auswaschmenge an Schwermetallen im NBFM. Das Waschen mit Wasser kann die Konzentration der meisten Metallelemente im NBFM wirksam reduzieren. Dies liegt vor allem daran, dass sich beim Waschen einige wasserlösliche Schwermetalle wie Cu, Zn, As und Hg in der MSWI-Flugasche unter der Einwirkung von Vibrationen allmählich auflösen, sodass die Schwermetallkonzentration nach dem Waschen allmählich abnimmt. Wie aus dem oben Gesagten hervorgeht, hat Phosphogips eine gute Verfestigungswirkung auf die gewaschene MSWI-Flugasche, und die Verwendung von gewaschener MSWI-Flugasche als Hilfsmaterial für Phosphogips ist sicher.

Einfluss der Vorbehandlung der MVA-Flugaschewäsche auf die Schwermetallauslaugung von NBFM.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass Phosphogips eine gewisse Härtungswirkung auf Schwermetalle in der Flugasche von MSWI-Abfällen hat, aber die Auslaugungskonzentration einiger Metallionen (wie Cr, Pb usw.) ist immer noch höher als die Standardanforderungen. Daher sollte die Auslaugungskonzentration von Schwermetallen in MSWI-Flugasche weiter reduziert werden, indem der Aushärtungsprozess optimiert, Zusatzstoffe hinzugefügt oder die MSWI-Flugasche vor dem Aushärten gebeizt wird51,52,53,54.

Ermittlung der Beziehung zwischen den makroskopischen Eigenschaften und dem mikroskopischen Erscheinungsbild des NBFM. SEM- und XRD-Techniken wurden verwendet, um den Änderungsmechanismus der grundlegenden physikalischen Eigenschaften von NBFM anhand der beiden Aspekte Mikrostruktur und Hydratationsprodukte aufzudecken.

Im Vergleich zu Standardkarten wurden in den Beugungsmustern von NBFM hauptsächlich Gips (CaSO4·2H2O), Anhydrit (CaSO4), Quarz (SiO2) und Kalkhydrat (Ca(OH)2) nachgewiesen, während die Hydratationsprodukte Calciumsilikathydrat (C –S–H) wurden in Form eines Gels ausgefällt. Daher wurde kein charakteristischer C-S-H-Peak festgestellt.

Der Einfluss der MSWI-Flugaschedosierung auf die Kristalldosierung im NBFM ist in Abb. 9 dargestellt. Mit zunehmender MSWI-Flugaschedosierung nehmen die Spitzenstärken von CaSO4·2H2O, CaSO4 und SiO2 im NBFM zunächst ab und nehmen dann zu. Dies weist darauf hin, dass die Hydratationsreaktion des NBFM am größten ist, wenn die MVA-Flugasche-Dosierung 3 % beträgt. Dies liegt vor allem daran, dass die Flugasche aus Siedlungsabfällen eine gewisse puzzolanische Reaktion aufweist. Mit zunehmender Dosierung der MSWI-Flugasche können die aktiven Komponenten in der MSWI-Flugasche die Hydratationsreaktion des NBFM beschleunigen. Da jedoch die Dosierung von MSWI-Flugasche weiter zunimmt, nehmen die Dosierungen von Schwermetallionen und Natriumchlorid sowie anderen Salzverbindungen im NBFM allmählich zu, was zu einer Reaktion zwischen Hydratationsprodukten und Metallionen und Salzverbindungen führt. Wenn beispielsweise Cr in der Flugasche von Siedlungsabfällen 1,56 % übersteigt, zersetzt sich ein Teil von CaSO4 und erzeugt CaCrO4, was zu einem Trend zu einer allmählich abnehmenden Hydratationsreaktion des NBFM55 führt. Daher nimmt die Stärke des NBFM mit zunehmender MSWI-Flugaschedosis zu und dann ab.

Einfluss der MSWI-Flugaschedosierung auf die Kristalldosierung in NBFM.

Abbildung 10 zeigt den Einfluss des Aushärtealters auf die Kristalldosis des NBFM. Mit zunehmendem Aushärtungsalter nimmt die Spitzenfestigkeit von CaSO4·2H2O, SiO2 und Ca(OH)2 allmählich ab, und der Rückgang ist relativ, wenn das Aushärtungsalter zwischen 1 Tag und 3 Tagen liegt. Dies weist darauf hin, dass die Hydratationsreaktion des NBFM hauptsächlich im Frühstadium stattfand. Dies liegt daran, dass die MSWI-Flugasche unbestimmtes SiO216 enthält. Eine angemessene Menge SiO2 kann die Hydratationsreaktion zwischen CaSO4·2H2O und CaO induzieren, um CaSO4 und eine kleine Menge Ca(OH)2 zu erzeugen, während Ca(OH)2 und SiO2 einen Vulkanascheeffekt haben, um C-S-H-Gel zu erzeugen , was zu CaSO4·2H2O in NBFM führt. Die Spitzenintensitäten von SiO2 und Ca(OH)2 nehmen allmählich ab. Mit zunehmendem Aushärtungsalter scheiden sich Hydratationsprodukte allmählich auf der Oberfläche von Gipspartikeln und MSWI-Flugaschepartikeln aus und behindern die Hydratationsreaktion des NBFM56,57. Daher schwächt sich die Hydratationsreaktion des NBFM mit zunehmendem Reifegrad allmählich ab.

Einfluss der MSWI-Flugaschedosierung auf die Kristalldosierung in NBFM.

Abbildung 11 zeigt den Einfluss der Vorbehandlung mit Wasserwäsche auf die Kristalldosierung von MSWI-Flugasche. NaCl und KCl in der MSWI-Flugasche wurden nach dem Waschen im Wesentlichen entfernt, und die physikalischen Phasen der MSWI-Flugasche nach dem Waschen bestehen hauptsächlich in Form von CaCO3, SiO2 und CaSO4 sowie in den verschiedenen Peaks der MSWI-Flugasche nach dem Waschen sind reduziert. Dies liegt vor allem daran, dass durch das Waschen viele verträgliche Substanzen in der Flugasche von Siedlungsabfällen entfernt werden, beispielsweise Kaliumsalze und Chlorsalze. Die kristalline Phase von Schwermetallen wird im XRD-Muster nicht erkannt, was möglicherweise daran liegt, dass die Metallstruktur klein ist und normalerweise von anderen mineralischen Komponenten umhüllt ist58, sodass der charakteristische Peak der Metallphase nicht erkannt wird.

Einfluss der Vorbehandlung mit Wasserwäsche auf die Kristalldosierung von MSWI-Flugasche.

Die Mikrostruktur des NBFM hat entscheidenden Einfluss auf seine grundlegenden physikalischen Eigenschaften. Daher wird das Einflussgesetz der MSWI-Flugaschedosierung, des Aushärtealters und der Waschvorbehandlung auf das mikroskopische Erscheinungsbild des NBFM analysiert. Die Mikromorphologie des NBFM umfasst hauptsächlich Gipskristalle, SiO2-Kristalle, C-S-H-Gel, Ca(OH)2-Kristalle und einige Gips- und MSWI-Flugaschepartikel.

Abbildung 12 zeigt den Einfluss der MVA-Flugaschedosierung auf die Mikromerkmale des NBFM. Wenn keine MSWI-Flugasche gemischt wird, gibt es viele gleichmäßig angeordnete Anhydritkristalle an der Grenzfläche des NBFM, und die Grenzfläche ist dicht und die Anzahl der Risse und Löcher ist gering. Mit der Erhöhung der MSWI-Flugaschedosierung nehmen die Grenzflächenhydratationsprodukte allmählich zu und ihre Dicke und Kompaktheit nehmen zu. Wenn die MSWI-Flugasche-Dosierung 3 % beträgt, erhöht sich die Dosierung von körnigem C-S-H-Gel und flockigem Anhydritkristall im Erscheinungsbild der Grenzfläche, Hydratationsprodukte füllen die Poren an der Grenzfläche gleichmäßig und die Kompaktheit der Grenzfläche nimmt zu. Mit der weiteren Erhöhung der MSWI-Flugaschedosierung nimmt die Anzahl der Grenzflächenporen und der MSWI-Flugaschepartikel zu und die Kompaktheit nimmt ab. Wenn die MSWI-Flugasche-Dosierung 30 % beträgt, entstehen Löcher an der Grenzfläche des NBFM. Dies liegt vor allem daran, dass die Flugasche aus Siedlungsabfällen aus winzigen Partikeln besteht. Mit der Erhöhung der Dosierung von MSWI-Flugasche können kleine Partikel in der MSWI-Flugasche den Prozess der Hydratationsreaktion auslösen und die Reaktion von Calciumsulfat-Dihydrat mit SiO2, Ca(OH)2 und Al2O3 beschleunigen, was zu einer Zunahme der Hydratationsprodukte führt die Schnittstelle. Mit der weiteren Erhöhung der Dosierung von MSWI-Flugasche nimmt jedoch die Dosierung der Staubpartikel in der MSWI-Flugasche erheblich zu, und während des Mischvorgangs wird eine große Menge an freiem Wasser von der Stauboberfläche absorbiert, was zu einer Verringerung des freien Wassers führt bei der Hydratationsreaktion. Zweitens besteht SiO2 aus winzigen Partikeln. Während des Hydratationsprozesses tendiert SiO2 dazu, zusammen mit Wassermolekülen59 näher an die Flugaschepartikel von Siedlungsabfällen heranzurücken, was die Aktivität des zementären Materials erheblich verringert. Daher nehmen die Flugasche- und Phosphogipspartikel aus MSWI an der Grenzfläche des NBFM allmählich zu. Gemäß der Kompaktheit und Stabilität des mikroskopischen Erscheinungsbilds von Abb. 12 beträgt die Bindungsstärke der Grenzfläche des NBFM 0 % < 3 % > 5 % > 10 % > 30 %, was mit der Änderungsregel der mechanischen Eigenschaften übereinstimmt in mechanischen Eigenschaften.

Einfluss der MSWI-Flugaschedosierung auf die Mikromerkmale von NBFM.

Abbildung 13 zeigt den Einfluss des Aushärtealters auf die Mikromerkmale von NBFM. Wenn die Aushärtungszeit 1 Tag beträgt, handelt es sich bei den Hydratationsprodukten an der Grenzfläche des NBFM hauptsächlich um Anhydritkristalle, C-S-H-Gel und Gipspartikel, die sich zu einer lockeren Skelettstruktur vernetzen, was zu einer geringen Dichte der Grenzfläche führt . Mit zunehmendem Aushärtungsalter nimmt die Anzahl der C-S-H-Gele an der Grenzfläche von NBFM zu und die Glätte der Grenzfläche nimmt zu. Wenn das Aushärtealter 7 Tage beträgt, ist die Grenzfläche des NBFM relativ glatt und die Anzahl der Poren und Gipspartikel ist gering. Dies ist hauptsächlich darauf zurückzuführen, dass Calciumsulfat-Dihydrat mit zunehmendem Aushärtungsalter mit CaO und Al2O3 in der Flugasche von Siedlungsabfällen reagiert und körniges und faseriges C-S-H-Gel erzeugt. Die Hydratationsprodukte sind miteinander verflochten und verbunden, um eine fest verbundene, dichte Einheit zu bilden, was zu einer zunehmenden Ebenheit der Grenzfläche des NBFM führt. Daher nehmen mit zunehmendem Aushärtealter die mechanischen Eigenschaften des Blocks allmählich zu.

Einfluss des Aushärtealters auf Mikromerkmale von NBFM.

Abbildung 14 zeigt den Einfluss der Vorbehandlung der MVA-Flugaschewäsche auf die Mikromerkmale des NBFM. Die Grenzfläche des NBFM vor der Vorbehandlung der MSWI-Flugaschewäsche ist uneben mit Löchern, Rissen und Gipspartikeln. Nach dem Waschen der MSWI-Flugasche nahmen die Hydratationsprodukte an der Grenzfläche des NBFM zu, die Grenzfläche war kompakt und gleichmäßig und die Anzahl der Poren nahm ab. Dies liegt vor allem daran, dass die löslichen Substanzen auf der Oberfläche von MSWI-Flugaschepartikeln nach dem Waschen mit Wasser entfernt werden, was die Kontaktfläche zwischen aktiven Komponenten wie Si und Al in MSWI-Flugasche und CaSO4·2H2O vergrößert und die Hydratationsreaktion von NBFM verbessert . Andererseits nimmt nach dem Waschen mit Wasser das Gewicht der MSWI-Flugasche ab, was zu einem Anstieg des an der Hydratationsreaktion beteiligten freien Wassergehalts führt, und geeignetes freies Wasser kann die Hydratationsreaktion der Mineralpartikel im NBFM60 weiter fördern. Dadurch stiegen die Gehalte an Ca(OH)2, CSH-Gel und CaCO3 in der Grenzfläche des NBFM deutlich an und die Kompaktheit nahm zu. Entsprechend der Kompaktheit und Stabilität des mikroskopischen Erscheinungsbilds in Abbildung 14 beträgt die Festigkeit der Grenzfläche des NBFM (a) < (b), was mit der Änderungsregel der mechanischen Eigenschaften in den mechanischen Eigenschaften übereinstimmt.

Einfluss der Wasserwaschbehandlung auf Mikromerkmale von NBFM.

Der Zusammenhang zwischen makroskopischen Eigenschaften und mikroskopischen Merkmalen von NBFM wurde mithilfe von SEM- und XRD-Experimenten hergestellt und die Variation der makroskopischen Eigenschaften von NBFM aus mikroskopischer Sicht erklärt.

In dieser Arbeit werden MSWI-Flugasche und Phosphogips zur Herstellung von NBFM verwendet. Durch eine Reihe von Experimenten wurde der Einfluss der Dosierung von MSWI-Flugasche, der Vorbehandlung der MSWI-Flugaschewäsche und anderer Faktoren auf die mechanischen Eigenschaften, die Kondensationszeit, die Hydratationsprodukte und das mikroskopische Erscheinungsbild von NBFM analysiert und die folgenden Schlussfolgerungen gezogen:

Mit der Erhöhung der MSWI-Flugaschedosierung zeigen die mechanischen Eigenschaften des NBFM einen Trend, der zuerst zunimmt und dann abnimmt, während die anfängliche und endgültige Koagulationszeit des NBFM einen Trend zeigt, der zunächst abnimmt und dann zunimmt. Wenn die MSWI-Flugasche-Dosierung 3 % beträgt, sind die mechanischen Eigenschaften und die Abbindezeit von NBFM am besten.

Nach dem Waschen der MSWI-Flugasche nahmen die mechanischen Eigenschaften des NBFM deutlich zu, die Anfangs- und Endkoagulation nahm deutlich ab, die Anzahl der Poren in der mikroskopischen Grenze des NBFM nahm ab und die Ebenheit nahm zu.

Wenn das Aushärtealter 7 Tage beträgt, hat Phosphogips eine gute Aushärtungswirkung auf die meisten Metallelemente in MSWI-Flugasche. Die Schwermetallkonzentration in den Proben kann durch Waschen mit MSWI-Flugasche deutlich reduziert werden.

Mit zunehmendem Aushärtungsalter nimmt die Anzahl der C-S-H-Gele in den mikroskopischen Merkmalen des NBFM zu und die Ebenheit nimmt zu. Die entsprechende Menge an MSWI-Flugasche kann die Hydratationsreaktion des NBFM fördern und die Dichte seiner Mikrogrenzfläche erhöhen.

Zusammenfassend beweist dieses Papier, dass das NBFM durch mechanische Eigenschaften und Abbindezeittests auf die praktische Technik angewendet werden kann. Die Wirkung von Phosphogips auf die Verfestigung von Schwermetallen in MSWI-Flugasche wurde durch Schwermetallauslaugungsexperimente bestätigt. Der Zusammenhang zwischen makroskopischen Eigenschaften und dem mikroskopischen Erscheinungsbild von NBFM wird durch mikroskopische Experimente festgestellt (Ergänzende Informationen).

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Daten sind in den ergänzenden Materialien oder auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Autoren danken auch den Gutachtern für ihre unschätzbaren Kommentare, die zu einer erheblichen Verbesserung des Artikels geführt haben.

Diese Studie wurde teilweise von der National Natural Science Foundation of China mit der Fördernummer 42271301 und dem Anhui University Excellent Research and Innovation Project mit der Fördernummer 2022AH010094 unterstützt. Die APC wurde durch ein Wanjiang-Stipendium finanziert.

Institut für Molekulartechnik und Angewandte Chemie, Technische Universität Anhui, Ma'anshan, 243002, China

Longlong Yin, Qing Guo, Xiao Wang und Qianfeng Zhang

POWERCHINA Hebei Engineering Corporation Limited, Nr. 107 Tabei Road, Shijiazhuang, China

Longlong Yin

Fakultät für Bauingenieurwesen, Tongling-Universität, Nr. 4, Cui Hu Road 1335, Tongling District, 244000, Anhui, China

Jing Yuan

University of Alberta, Edmonton, T6G 1H9, Kanada

Jing Yuan

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Konzeptualisierung, YL; Methodik, YL; Untersuchung, GQ,WX; Schreiben – Originalentwurfsvorbereitung, YL; Schreiben – Rezension und Bearbeitung, YJ; Visualisierung, ZQ; Finanzierungseinwerbung, YJ Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt.

Korrespondenz mit Jing Yuan.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Yin, L., Guo, Q., Wang, X. et al. Umweltfreundliche Füllmaterialien auf Basis von Phosphogipspulver mit Asche aus der Verbrennung fester Siedlungsabfälle. Sci Rep 13, 478 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-022-26731-9

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Eingegangen: 29. Juli 2022

Angenommen: 19. Dezember 2022

Veröffentlicht: 10. Januar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26731-9

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